对流层臭氧（O₃）作为一种重要的大气气体，与环境问题和气候变化密切相关。先前研究结果表明在珠峰地区，O₃混合比随着高度的增加而增加，但是O₃这种高度依赖性增加的确切原因仍有待探讨。基于以往研究发现，气溶胶的光解作用会影响O₃的形成，尤其在高海拔地区，因此，重点实验室林伟立教授、赵罡副教授团队与北京大学叶春翔课题组成员在“巅峰使命2022”科考活动中对珠峰地区进行了气溶胶和O₃等外场观测，通过实地测量和模型模拟，深入探讨了气溶胶与光解作用对青藏高原O₃浓度的影响，强调了在高海拔地区气溶胶的光学特性对O₃形成的重要性。这些发现不仅丰富了我们对O₃形成机制的理解，也为应对气候变化和改善空气质量提供了科学依据。研究成果以Impact of aerosol-photolysis interaction on the ozone concentration in the upper boundary layer on Mountain Everest为题，以2025年2月在期刊《Science of the Total Environment》上发表，链接见https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2025.178562。

研究结果

青藏高原环境气溶胶的初始排放量较低，大多数气溶胶来自远距离传输，在大气中停留的时间较长，100至10000nm颗粒的平均气溶胶数浓度为250±150 #/cm³。黑碳（BC）质量浓度平均为0.27±0.08 μg/m³，Angstrom吸收指数（AAE）相对较高，为1.39±0.29。在珠峰地区，海拔4400米处O₃混合比平均为61.2 ppbv，而在5150米处，平均为72.2 ppbv，表明O₃混合比随着高度的增加而增加，平均增幅为每公里13.5 ppbv。

图1 珠峰（a）风速（b）温度和相对湿度（c）气溶胶粒子数分布（PNSD）和数浓度以及（d）O₃浓度和黑碳（BC）浓度的时间序列；（e）为O₃混合比廓线

气溶胶通过两种主要机制影响O₃水平：气溶胶-辐射反馈和气溶胶-光解相互作用。气溶胶可以改变气象条件，从而影响大气化学反应、污染物运输和沉降。此外，气溶胶还会改变光解速率，进而影响O₃的形成。研究发现，在北京，气溶胶的消光作用使得O₃的日均生产率减少了多达25%。而在青藏高原，气溶胶的散射作用会增加上层对流层的短波辐射，从而促进O₃的形成。

进一步使用TUV模型计算不同条件下的光解率，分析气溶胶对光解率的影响。指出气溶胶的光学特性与光解速率密切相关，尤其是气溶胶光学深度（AOD）和单散射反照率（SSA）。研究表明，当气溶胶的SSA为0.985时，光解速率可能会增加，而当SSA为0.863时则会减少。气溶胶的光解作用在不同高度的影响不同，结果显示在边界层顶部，气溶胶的光解作用对O₃浓度的影响尤为显著。

图2 在不同（a）AOD，（b）SSA0，（c）Albedo，（d）g，（e）SAE和（f）AAE值下计算J_NO2的廓线图

图3 在不同（a）AOD、（b）SSA0、（c）反照率、（d）g、（e）SAE和（f）AAE值下计算出的地面J_NO2值和J_NO2值的增加率

珠穆朗玛峰边缘的平均气溶胶单次散射反照率、不对称因子、散射angstrom指数和吸收angstrom指数分别为0.98、0.70、1.3和0.66。基于对流层紫外和可见光模型模拟和测量的气溶胶光学特性，光解比随着高度的增加而增加，地面上较高的J_NO2值和较高的增加率是气溶胶特性和地表温度的综合影响。较低的AOD、较高的SSA和较高的地表反照率有利于珠峰地面的J_NO2值增高。敏感性实验进一步证明，珠峰气溶胶的独特微物理性质导致硝酸盐氧化物光解速率随高度的增加率（1.93×10^-3/km）高于北京观测到的速率（1.53×10^-3/kg）。这种差异导致边界层顶部的O₃浓度额外增加了1.8 ppbv（从69.1 ppbv增加到70.9 ppbv）。这一发现不仅为理解青藏高原上层对流层O₃的来源提供了新视角，也为未来的气候变化研究提供了重要的科学依据。

                                 供稿：陈熠；

审核：赵罡，林伟立，龙春林