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图形摘要
O3生成速率(OPR)的模拟计算或直接测量有助于区分局地O3光化学生成与输送的贡献,以及判断O3生成对VOCs和NOx变化的敏感性,从而为O3污染控制策略的制定提供科学的依据。OPR的模式计算需要准确的自由基浓度,后者测量的挑战性和模拟误差大大影响OPR的准确性。直接测量原理简单明了,测量系统在不断地发展完善,并得益于先进的Ox测量技术的加持。然而,要获得准确的OPR值,测量系统腔室内O3和NO2等摄取的定量影响需要进一步确认,定量光致臭氧损失和湿度变化的影响可有效校正OPR的测量结果和减少不确定性。重点实验室林伟立教授与北京大学叶春翔课题组成员前期已经对自主研制的OPR测量系统进行了表征以及不确定性分析,2024年3月在期刊Environmental Pollution上发表论文Optimizing a twin-chamber system for direct ozone production rate measurement,链接见https://doi.org/10.1016/j.envpol.2024.123837。
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随着青藏高原腹地的拉萨城市化进程的加快和污染物排放强度的增加,由于光化学反应的增加,O3污染的控制变得更加具有挑战性,且城市本来就高的太阳紫外辐射和背景O3水平加剧了这一问题。为了揭示O3形成的复杂性,基于自主研制的OPR测量系统,林伟立教授课题组与北京大学叶春翔课题组紧密合作于2021年6月在拉萨进行了OPR的直接观测,并与北京在类似气候条件下的观测结果进行了比较,突出了拉萨和其他青藏高原城市O3污染的复杂性和敏感性,强调需要持续监测和深入研究,以制定有效的控制策略。2024年6月在期刊Air Quality, Atmosphere & Health上发表论文Ozone production sensitivity in the highland city of Lhasa: a comparative analysis with Beijing,链接见https://doi.org/10.1007/s11869-024-01604-4。
研究结果
与北京的OPR(9.4± 11.0 ppbv h-1)相比,拉萨的OPR更高(12.8±6.0 ppbv h-1),尽管拉萨的NOx水平较低,但由于紫外辐射(UVR)和OH反应活性(VOC-kOH)受氧化挥发性有机物的影响更强(图1)。拉萨河流域OVOCs的积累,加上尽管VOCs排放量相对较低,但光化学生产迅速,解释了VOC-kOH水平升高的原因。
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图1 拉萨和北京的NO、NOx、NO/NO2、jO1D、VOC-kOH、OPR、OPR_Adj、O3的平均日变化
为了更好的比较拉萨与北京的OPR,把测量的OPR值对光强进行标准化后发现,与北京相比,拉萨在OPR中表现出更不明显的NO转折点(图2)。但是拉萨独特的“桥式”的VOC-kOH昼夜变化有利于白天过氧自由基的产生,使得NO的拐点从早晨到中午都较高,从而导致除清晨外的NOx敏感区,而北京全天主要为VOC敏感区(图3)。
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图2 拉萨和北京的OPR与jO1D(a,b)、OPR_Adj与NO(c,d)以及OPR_Adj 与VOC-kOH(e,f)之间的关系。
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图3 拉萨和北京的OPR_Adj的平均日变化特征
撰稿:陈熠;审校:林伟立